Rond 1202 volgde Arnold III zijn vader op. Hij huwde Aleidis von Hengebach, dochter van Eberhard [II] von Hengebach & en zijn vrouw von Jülich (Gulik) overleden in 1230 en begraven in abdij van Averbode. (Gramaye).
Uit dit huwelijk werden geboren: Arnold IV, zijn opvolger; Geraard van Diest,de eerste afzondelijke heer van Zelem, die vroeg moet overleden zijn daar zijn echtgenote Lutgarda reeds weduwe was in 1281, uit dit huwelijk werd een zoon geboren, Arnout van Diest, Heer van Zelem, die in de slag van Woeringen de dood vond, deze jongere Arnout was kinderloos. Evrard, provoost van Deventer, en een dochter gehuwd met Godfried IV, heer van Breda, die in zijn testament van het jaar 1246 aan Arnold heer van Diest (die hij zijn broer noemde), een rente van duizend Leuvense ponden liet op de dorpen Schoten, Merksem en Ekeren.
De Hertog van Brabant Hendrik I, had in 1203 in een veldslag Theodorik graaf van Holland gevangen genomen en hem op zijn slot van Leuven, in zekerheid gezet. Het verdrag waarmee men in 1203 de condities van de bevrijding regelde, werd gegarandeerd door Arnold van Diest, die genoemd is na Arnold van Grimbergen.
In 1205 schonk Hertog Hendrik I en zijn echtgenote Machteld een gift aan de abdij van Villers: Arnold was adelijke getuige, de nobilibus, samen met Jacques, heer van Orbais.
Het volgend jaar maakte de Hertog van Brabant een akkoord met de graaf van Loon, Arnold III , heer van Diest, werd geteld onder de gijzelaars van de Hertog: “Hi sunt obsides ducis: Godefridus de Scoten, Arnoldus de Diest, Gerardus de Grimberge, etc”.
In 1209 was Arnold getuige in een charter van een donatie van Hertog Hendrik ten gunste van de kanuniken van Lier. En in een gelijkaardig charter ten voordele van de abdij van Tongerlo.
In 1213 gaf de Hertog van Brabant de helft van zijn voogdij van Webbekom, en bevestigde de ruil van zekere gebieden gedaan door Arnold, zijn vader, zijn moeder en Nicolaas, abt van St Truiden. Lodewijk, graaf van Loon, stond terzelfdertijd in een schrift zijn rechten op dit gebied af.
Dirk van Heinsberg, aartsbisshop van Keulen, kwam in problemen met Rome, omdat hij de partij van Keizer Otto steunde. Engelbert, broer van Adolf, graaf van Berg, werd in zijn plaats gezet. Op 5 juli 1217 hernieuwde de Hertog van Brabant met genoemde kerkvoogd het verbond dat er vroeger tussen hun staten bestaan had; Arnold van Diest werd als getuige geroepen alsook Geeraard, graaf van Gelderen, Wouter Berthout, Gilles zijn broer en anderen.
Arnold verwierf in 1228 van Hertog Hendrik I het beruchte charter der vrijheid voor de gemeente Diest. In dat zelfde jaar werd de toelating gegeven om de markt van Diest te kasseien.
In 1229, schonk Arnold aan de Teutoonse ridders (Duitse orde van kruisridders) van Bekkevoort, een gebied dat hij in die omgeving bezat. De schenking omvatte een reeks allodiale gronden en een deel van een vijver bij de burcht van Bekkevoort.
Arnold overleed in 1230, zijn lichaam werd in de abdijkerk van Averbode, bij zijn echtgenote begraven.
